Anime yang satu ini menceritakan tentang seorang anak kelas 1 SMA (kelas 10) yang bernama Togashi Yuuta. Dia berusaha untuk berubah dan meninggalkan kebiasaannya saat SMP yang mengidap Chuunibyou atau sindrom kelas 8. Saat SMP, dia suka berkhayal menjadi Dark Flame Master. Karena dia ingin meninggalkan kebiasaanya itu, akhirnya dia sengaja memilih untuk masuk SMA yang letaknya jauh dari SMPnya, dengan maksud supaya dia tidak satu sekolah lagi dengan teman-teman SMPnya.
Di hari pertama Yuuta masuk SMA, dia berharap dapat menjalani hidup yang normal. Semula harapan Yuuta berjalan dengan baik, di awali dengan perkenalannya dengan salahsatu teman barunya bernama Makoto Isshiki. Namun usahanya akhirnya tidak berjalan dengan mulus, karena ternyata dia bertemu dengan salahsatu teman barunya yang mengidap chuunibyou. Teman barunya itu ternyata juga adalah tetangganya, dia bernama Takanashi Rikka.
Rikka adalah seorang gadis yang memakai penutup mata di mata kanannya. Dia beranggapan bahwa mata kanannya itu adalah mata iblis, oleh karena itu dia menutup matanya. Rikka juga cenderung tidak punya teman dekat di kelasnya, itu semua karena chuunibyou yang diidapnya. Lalu Rikka juga sering mengatakan kata "Cakrawala" yang merupakan khayalannya. Rikka tinggal di rumahnya bersama dengan Kaka perempuannya yang bernama Takanashi Touka. Touka sering bertengkar dengan Rikka, dikarenakan dia tidak setuju jika adiknya terus melakukan hal-hal yang aneh.
Yuuta juga sangat jengkel terhadap kelakuan dari Rikka. Apalagi setelah Rikka mendirikan sebuah perkumpulan yang aneh di sekolah. Perkumpulan itu awalnya beranggotakan Rikka, Yuuta, Kumin Tsuyuri (Senpai/Kakak Kelas), dan Sanae Dekomori (kelas 3 SMP) yang dianggap sebagai asisten dari Rikka. Kemudian ikut bergabung seorang gadis bernama Nibutani Shinka (KM di kelas Yuuta & Rikka), dia juga seorang pengidap chuunibyou yang ingin berubah, sama seperti Yuuta. Tujuan Nibutani ikut bergabung adalah untuk memusnahkan buku karyanya saat SMP yang berisi tentang khayalan-khayalannya. Kemudian Nibutani berhasil melakukan rencananya itu.
Setelah sekian lama, pada akhirnya Yuuta dan Rikka justru jadi saling suka. Dengan bantuan Nibutani, mereka berdua menjadi lebih dekat dan akrab. Lalu akhirnya mereka jadian, setelah keduanya saling mengungkapan rasa suka saat mereka pulang sekolah bersama. Setelah jadian, Yuuta menginginkan Rikka untuk meninggalkan sindromnya itu. Rikka akhirnya berusaha keras untuk bisa berubah, bahkan dia cenderung tidak menghiraukan Dekomori lagi, yang masih mengidap chuunibyou.
Sementara itu, Yuuta juga berusaha mencari tau apa maksud dari "Cakrawala" yang dikatakan oleh Rikka. Setelah cukup lama, usaha dari Yuuta berbuah hasil. Kini Yuuta tahu misteri dibalik apa yang Rikka katakan sebagai Cakrawala. Ternyata ayah Rikka sudah meninggal dunia sejak Rikka masih kecil dan Rikka.masih belum bisa menerimanya, Setiap Rikka melihat cahaya dalam kegelapan, dia merasakan cahaya itu bagaikan melihat sebuah cakrawala.
Rikka akhirnya bisa meninggalkan chuunibyou nya. Namun setelah itu, beberapa minggu kemudian Touka harus pergi ke luar negeri untuk bekerja. Dengan begitu, Rikka terpaksa harus tinggal bersama ibunya di rumah nenek dan kakeknya yang letaknya cukup jauh dari rumah Yuuta. Yuuta mengira Rikka hanya pergi untuk sementara dan akan kembali lagi. Namun ternyata Yuuta salah, karena Rikka akan menetap disana. Yuuta pun kaget dan menyusul Rikka dengan memakai sepedanya. Akhirnya Rikka berhasil kembali ke rumahnya yang dulu lagi berkat bantuan teman-teman Yuuta. Pada akhirnya Yuuta dan Rikka kembali menjadi pengidap chuunibyou yang walaupun memalukan tetapi di sisi lain bisa menjadi hal yang menyenangkan bagi mereka.
